Moore meninggalkan isteri pertamanya, Doorn Van Steyn, untuk penyanyi Dorothy Squires. Squires adalah 12 tahun lebih tua daripada beliau. Beliau juga, pada masa itu, jauh lebih terkenal daripada beliau. Mereka hidup bersama-sama untuk masa yang singkat di Dafen, Llanelli, Selatan Wales. Semasa membuat filem di Itali pada tahun 1961, Moore meninggalkan Squires untuk pelakon Itali Luisa Mattioli. Moore mempunyai seorang anak perempuan dan dua anak lelaki dengan Mattioli. Moore mengakhiri perkahwinan ini pada tahun 1993. Perkahwinan terkini beliau adalah dengan jutawan Denmark-Sweden, Kristina 'Kiki' Tholstrup.

Apabila Moore berkahwin Kiki Tholstrup, beliau mula menghabiskan musim sejuk di Crans-Montana, Valais (Switzerland) dan musim panas di apartmennya di Monaco.

Pada tahun 1999, Moore telah dijadikan Komander Perintah Empayar British (CBE),[4] dan Komander Satria Perintah Empayar British (KBE) pada 14 Jun 2003.[5] Beliau bangga dengan penghormatan itu untuk kerja-kerja amal beliau daripada lakonannya.

Pada 11 Oktober 2007, tiga hari sebelum beliau berumur 80, Moore telah dianugerahkan bintang di Laluan Kemasyhuran Hollywood. Bintang Moore adalah bintang ke-2350. Ia sesuai terletak di 7007 Hollywood Boulevard.

Pada tahun 2008, Kerajaan Perancis melantik Moore sebagai Komander Ordre des Arts et des Lettres.

Autobiografinya, My Word is My Bond telah diterbitkan pada tahun yang sama.